基于铁基载氧体的污泥化学结构热解分子动力学模拟

城市污泥的低碳资源化利用是无废城市建设和应对全球气候变化的重要保障。化学链燃烧/气化技术通过污泥燃料与空气之间氧载体的循环反应实现污泥的热解、燃烧和碳捕获。利用廉价易得的铁基载氧体进行城市污泥化学链燃烧的研究。为了探索基于铁基氧载体的城市污泥化学链燃烧初期的热解机理，根据AlFeO3的氧载体形态，采用X射线光电子能谱、13C固体核磁共振、工业分析和元素分析等方法，测定了典型城市污泥中所含元素的类型、化学价态和键合模式，构建了污泥非独立热解和氧载体表面热解两种结构模型。通过分子动力学反作用力场模拟（ReaxFF、MD），主要针对两个影响因素进行模拟：升温速率和热解温度。结果表明，在不同升温速率下，污泥的独立热解产物主要是有机气体。过高的升温速率不利于污泥分子团的热解，以16k/PS为宜。热解温度的升高和氧载体的存在促进了污泥化学结构的热解，减少了焦油的生成。当没有氧载体时，N元素在不同的升温速率下主要迁移到重焦油中参与后续的燃烧反应。热解温度对含氮产物的形成影响不大。氧载体的存在促进了含氮活性基团的形成，导致NO和部分还原为N2．S元素，这些元素主要迁移成小分子量碎片或以H2S的形式沉淀。因此，铁基载氧体提高了固体燃料的热解速率，这可以减少焦油和二氧化碳的生成，但对SO2的排放几乎没有影响。